В 2004 году, когда Кэри еще училась в школе, она получила первую серьезную роль – Китти Беннет в ленте «Гордость и предубеждение». В 2005-м Маллиган предстала на экранах в этом и еще двух проектах – мини-сериале «Холодный дом» и на театральной сцене в постановке «Ипохондрик». 2006 год в основном был посвящен телевидению. К работам этого времени относятся «Нортенгерское аббатство», «Мисс Марпл: Тайна Ситтефорда», «Потрясающая миссис Притчард» и «Испытание и возмездие: Грехи отца». В следующем году Маллиган получила первую награду – Constellation Award за исполнение роли Салли в мини-сериале «Доктор Кто». В этом же году актриса появилась вместе с Дэниэлом Рэдклиффом в телефильме «Мой мальчик Джек», где ей досталась второстепенная роль. В конце 2007 года Кэри была занята в театральной постановке «Чайка» в роли Нины, за которую номинировалась на Drama Desk Award. В 2008 году Маллиган блистательно исполнила первую в карьере главную роль в картине и была буквально осыпана восторженными отзывами критиков, фейерверком наград и номинаций, в числе которых выигранная премия Британской академии и номинации на «Оскар» как лучшей исполнительнице женской роли и «Золотой глобус». Среди последних работ актрисы – роль Кэсси в фильме «Братья», Винни в «Уолл-Стрит: Деньги не спят», Кэти в картине 2010 года «Не отпускай меня» и роли в двух заметных проектах 2011 года – «Стыд» и «Драйв». Последние были показаны на кинофестивале в Торонто и получили огромный успех и одобрительные отзывы критиков. Фильм «Драйв» — в числе номинантов на премию «Оскар» 2012 года за лучшие звуковые эффекты, Кэри же номинирована на премию Британской академии за лучшую роль второго плана.
В 2012 году Маллиган вместе с Леонардо Ди Каприо появится в в картине «Великий Гэтсби». Кроме того, Кэри будет сниматься в проекте братьев Коэнов «Внутри Льюина Дэвиса», картинах «Моя прекрасная леди» с Хью Грантом и «На берегу».
