В 2000 году молодой актер приступил к работе над своей первой крупной ролью – эльфа Леголаса в фантастической зрелищной ленте «Властелин колец: Братство кольца». Вначале предполагалось, что Блум сыграет другого персонажа – Фарамира, который появляется только в продолжении фильма – «Властелин колец: Две крепости». Вместо этого на роль Фарамира был утвержден Дэвин Вэнхэм, Блуму же досталась роль принца Лесного царства, которая и принесла актеру мировую известность. В Новой Зеландии, где проходили съемки картины, Орландо провел полтора года. Здесь не обошлось без неприятностей: во время съемок эпизода на лошади актер упал и сломал ребро, однако это не помешало ему продолжить работу. В 2001 году вышло две картины – «Властелин колец: Братство кольца» и «Черный ястреб», благодаря которым Блум из никому неизвестного актера превратился в самую настоящую звезду экрана. «Властелин колец» буквально захватил мир, при бюджете в 93 миллиона долларов фильм собрал в мировом прокате более 800 миллионов, выиграл четырех «Оскаров», пять премий Британской академии и множество других наград. За исполнение роли Леголаса Блум был награжден премиями «Империя» и MTV в номинации «Мужской прорыв года». Боевик «Черный ястреб», где Орландо исполнил роль Тодда Блэкберна, далек от мира фэнтези.
Это трагическая картина, основанная на реальных событиях военного времени в Сомали 1993 года. Фильм получил две статуэтки «Оскар» и несколько номинаций на другие престижные награды. В 2002 и 2003 годах Блум появляется в продолжении трилогии «Властелин колец» и играет роль Джо Бирна в биографической картине «Банда Келли» о печально известном преступнике Келли. В 2003 году была выпущена еще одна лента, которая закрепила за Блумом звание звезды – на экраны вышел приключенческий фильм «Пираты Карибского моря: Проклятие «Черной жемчужины». Актер блестяще исполнил роль благородного и честного кузнеца Уилла Тернера, влюбленного в Элизабет (Кира Найтли). После успеха «Пиратов» в 2004 году Орландо появился в масштабном проекте «Троя», где сыграл роль труса и предателя Париса. В следующем году актер снова участвует в эпохальной зрелищной картине – ленте «Царство небесное» режиссера Ридли Скотта, создателя знаменитых «Гладиатора» и «Черного ястреба».
В 2006 году Орландо появляется на экранах в продолжении истории о пиратах «Пираты Карибского моря: Сундук мертвеца», в этом же году – в телепроекте «Армянский геноцид» и фильме «Любовь и другие катастрофы». К началу 2007 года актер сыграл в четырех из пятнадцати самых кассовых фильмов в истории кинематографа. В течение следующих трех лет с участием Блума вышли «Пираты Карибского моря: На краю света», «Нью-Йорк я люблю тебя», «Сочувствие к вкусному», «Главная улица». Параллельно актер играл в театре и снимался в рекламных роликах. В 2011 году Орландо сыграл герцога Бэкингема в кинофильме «Мушкетеры», доктора Мартина в ленте «Хороший доктор». На ноябрь 2012 года запланирована премьера фильма «Хоббит: Нежданное путешествие», где актер снова предстанет.
В 2012 году ожидаются триллер «Города», комедия «Идея в Америке» и романтическая драма «Лорета», где Орландо задействован в главных ролях.
